Hierarchically Ordered Pore Engineering of Carbon Supports with High‐Density Edge‐Type Single‐Atom Sites to Boost Electrochemical CO2 Reduction

材料科学 微型多孔材料 电化学 密度泛函理论 碳纤维 Atom(片上系统) 金属 长石 纳米技术 结晶学 化学物理 电极 物理化学 计算化学 氧化物 复合材料 化学 冶金 计算机科学 复合数 嵌入式系统
作者
Chenghong Hu,Ximeng Hong,Miaoling Liu,Kui Shen,Liyu Chen,Yingwei Li
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adma.202409531
摘要

Abstract Metal sites at the edge of the carbon matrix possess unique geometric and electronic structures, exhibiting higher intrinsic activity than in‐plane sites. However, creating single‐atom catalysts with high‐density edge sites remains challenging. Herein, the hierarchically ordered pore engineering of metal–organic framework‐based materials to construct high‐density edge‐type single‐atomic Ni sites for electrochemical CO 2 reduction reaction (CO 2 RR) is reported. The created ordered macroporous structure can expose enriched edges, further increased by hollowing the pore walls, which overcomes the low edge percentage in the traditional microporous substrates. The prepared single‐atomic Ni sites on the ordered macroporous carbon with ultra‐thin hollow walls (Ni/H‐OMC) exhibit Faraday efficiencies of CO above 90% in an ultra‐wide potential window of 600 mV and a turnover frequency of 3.4 × 10 4 h −1 , much superior than that of the microporous material with dominant plane‐type sites. Theory calculations reveal that NiN 4 sites at the edges have a significantly disrupted charge distribution, forming electron‐rich Ni centers with enhanced adsorption ability with * COOH, thereby boosting CO 2 RR efficiency. Furthermore, a Zn–CO 2 battery using the Ni/H‐OMC cathode shows an unprecedentedly high power density of 15.9 mW cm −2 and maintains an exceptionally stable charge–discharge performance over 100 h.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
更新
大幅提高文件上传限制,最高150M (2024-4-1)

科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
良菵完成签到,获得积分10
刚刚
胡一刀完成签到,获得积分10
1秒前
你是哪个小猪完成签到,获得积分20
1秒前
英俊的铭应助orange采纳,获得10
1秒前
1秒前
iu完成签到,获得积分10
2秒前
龙仔完成签到,获得积分10
2秒前
3秒前
wangwang完成签到,获得积分10
3秒前
3秒前
3秒前
3秒前
龙龙发布了新的文献求助10
3秒前
852应助我歌采纳,获得10
4秒前
六仔完成签到,获得积分10
4秒前
田様应助yyyyyqy采纳,获得10
5秒前
STX发布了新的文献求助10
5秒前
major完成签到,获得积分10
5秒前
淇淇完成签到,获得积分10
6秒前
小惊麟发布了新的文献求助10
6秒前
jzmupyj完成签到,获得积分10
6秒前
有魅力向珊完成签到,获得积分10
6秒前
7秒前
7秒前
酒石酸美托洛尔i完成签到,获得积分10
7秒前
愤怒的小凝完成签到,获得积分20
7秒前
柴六斤发布了新的文献求助10
8秒前
boook完成签到,获得积分10
9秒前
Rzz完成签到,获得积分10
9秒前
命运发布了新的文献求助20
9秒前
9秒前
深情安青应助梵高采纳,获得10
9秒前
9秒前
back you up完成签到,获得积分10
10秒前
六仔发布了新的文献求助10
10秒前
10秒前
陈永伟发布了新的文献求助10
11秒前
无知的小能手完成签到,获得积分10
12秒前
12秒前
充电宝应助Loy's采纳,获得10
13秒前
高分求助中
The ACS Guide to Scholarly Communication 2500
Microlepidoptera Palaearctica, Volumes 1 and 3 - 13 (12-Volume Set) [German] 1122
The Data Economy: Tools and Applications 1000
Diamonds: Properties, Synthesis and Applications 800
PraxisRatgeber Mantiden., faszinierende Lauerjäger. – Buch gebraucht kaufen 700
Mantiden - Faszinierende Lauerjäger – Buch gebraucht kaufen 700
Ожившие листья и блуждающие цветы. Практическое руководство по содержанию богомолов [Alive leaves and wandering flowers. A practical guide for keeping praying mantises] 500
热门求助领域 (近24小时)
化学 医学 生物 材料科学 工程类 有机化学 生物化学 物理 内科学 纳米技术 计算机科学 化学工程 复合材料 基因 遗传学 催化作用 物理化学 免疫学 量子力学 细胞生物学
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 3095922
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 2747787
关于积分的说明 7596792
捐赠科研通 2399425
什么是DOI,文献DOI怎么找? 1273033
科研通“疑难数据库(出版商)”最低求助积分说明 615515
版权声明 598948