Relative Local Electron Density Tuning in Metal‐Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction

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作者
Mi Zhang,Pei Huang,Jia‐Peng Liao,Mingyi Yang,Shuai‐Bing Zhang,Yufei Liu,Meng Lu,Shun‐Li Li,Yue‐Peng Cai,Ya‐Qian Lan
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (44) 被引量:46
标识
DOI:10.1002/anie.202311999
摘要

The high local electron density and efficient charge carrier separation are two important factors to affect photocatalytic activity, especially for the CO2 photoreduction reaction. However, the systematic studies on the structure-functional relationship regarding the above two factors based on precisely structure model are rarely reported. Herein, as a proof-of-concept, we developed a new strategy on the evaluation of local electron density by controlling the relative electron-deficient (ED) and electron-rich (ER) intensity of monomer at a molecular level based on three rational-designed vinylene-linked sp2 carbon-covalent organic frameworks (COFs). As expected, the as-prepared vinylene-linked sp2 carbon-conjugated metal-covalent organic framework (MCOFs) (VL-MCOF-1) with molecular junction exhibited excellent activities for CO2 -to-HCOOH conversion (283.41 μmol g-1 h-1 ) and high selectivity of 97.1 %, much higher than the VL-MCOF-2 and g-C34 N6 -COF, which is due to the synergistic effect of the multi-electronic metal clusters (Cu3 (PyCA)3 ) (PyCA=pyrazolate-4-carboxaldehyde) as strong ER roles and cyanopyridine units as ED roles and active sites, as well as the boosted photo-induced charge separation efficiency of vinyl connection and increased light utilization ability. These results not only provide a strategy for regulating the electron-density distribution of photocatalysts at the molecular level but also offers profound insights for metal clusters-based COFs to effective CO2 conversion.
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