Spatial configuration of Fe–Co dual-sites boosting catalytic intermediates coupling toward oxygen evolution reaction

析氧 催化作用 分解水 化学 拉曼光谱 光化学 材料科学 电化学 物理化学 有机化学 光催化 光学 电极 物理
作者
Taiyan Zhang,Jingjing Jiang,Wenming Sun,Shuyan Gong,Xiangwen Liu,Yang Tian,Dingsheng Wang
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:121 (6) 被引量:40
标识
DOI:10.1073/pnas.2317247121
摘要

Oxygen evolution reaction (OER) is the pivotal obstacle of water splitting for hydrogen production. Dual-sites catalysts (DSCs) are considered exceeding single-site catalysts due to the preternatural synergetic effects of two metals in OER. However, appointing the specific spatial configuration of dual-sites toward more efficient catalysis still remains a challenge. Herein, we constructed two configurations of Fe-Co dual-sites: stereo Fe-Co sites (stereo-Fe-Co DSC) and planar Fe-Co sites (planar-Fe-Co DSC). Remarkably, the planar-Fe-Co DSC has excellent OER performance superior to stereo-Fe-Co DSC. DFT calculations and experiments including isotope differential electrochemical mass spectrometry, in situ infrared spectroscopy, and in situ Raman reveal the *O intermediates can be directly coupled to form *O-O* rather than *OOH by both the DSCs, which could overcome the limitation of four electron transfer steps in OER. Especially, the proper Fe-Co distance and steric direction of the planar-Fe-Co benefit the cooperation of dual sites to dehydrogenate intermediates into *O-O* than stereo-Fe-Co in the rate-determining step. This work provides valuable insights and support for further research and development of OER dual-site catalysts.
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