Modulating Catalytic Activity and Stability of Atomically Precise Gold Nanoclusters as Peroxidase Mimics via Ligand Engineering

纳米团簇 催化作用 分子内力 配体(生物化学) 化学 金属 组合化学 密度泛函理论 活动站点 材料科学 立体化学 计算化学 有机化学 生物化学 受体
作者
Huiting Shan,Jiafu Shi,Tiankai Chen,Yitao Cao,Qiaofeng Yao,Hua An,Zhucheng Yang,Zhenhua Wu,Zhongyi Jiang,Jianping Xie
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:17 (3): 2368-2377 被引量:46
标识
DOI:10.1021/acsnano.2c09238
摘要

Metal nanoclusters (NCs), composed of a metal core and protecting ligands, show promising potentials as enzyme mimics for producing fuels, pharmaceuticals, and valuable chemicals, etc. Herein, we explore the critical role of ligands in modulating the peroxidase mimic activity and stability of Au NCs. A series of Au15(SR)13 NCs with various thiolate ligands [SR = N-acetyl-l-cysteine (NAC), 3-mercaptopropionic acid (MPA), or 3-mercapto-2-methylpropanoic acid (MMPA)] are utilized as model catalysts. It is found that Au15(NAC)13 shows higher structural stability than Au15(MMPA)13 and Au15(MPA)13 against external stimuli (e.g., pH, oxidants, and temperature) because of the intramolecular hydrogen bonds. More importantly, detailed enzymatic kinetics data show that the catalytic activity of Au15(NAC)13 is about 4.3 and 2.7 times higher than the catalytic activity of Au15(MMPA)13 and Au15(MPA)13, respectively. Density functional theory (DFT) calculations reveal that the Au atoms on the motif of Au NCs should be the active centers, whereas the superior peroxidase mimic activity of Au15(NAC)13 should originate from the emptier orbitals of Au atoms because of the electron-withdrawing effect of acetyl amino group in NAC. This work demonstrates the ligand-engineered electronic structure and functionality of atomically precise metal NCs, which afford molecular and atomic level insights for artificial enzyme design.
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