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Scalable Electrosynthesis of Formamide through C−N Coupling at the Industrially Relevant Current Density of 120 mA cm−2

电合成 法拉第效率 甲酰胺 甲醇 催化作用 化学 过电位 电解 电化学 阴极 电流密度 无机化学 化学工程 材料科学 核化学 电极 有机化学 物理化学 工程类 物理 电解质 量子力学
作者
Jiang Shao,Nannan Meng,Yuting Wang,Baoshun Zhang,Kaiwen Yang,Cuibo Liu,Yifu Yu,Bin Zhang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (44) 被引量:35
标识
DOI:10.1002/anie.202213009
摘要

The scalable and durable electrosynthesis of high-valued organonitrogen compounds from carbon- and nitrogen-containing small molecules, especially operating at a high current density, is highly desirable. Here, a one-pot electrooxidation method to synthesize formamide (HCONH2 ) from methanol and ammonia over a commercial boron-doped diamond (BDD) catalyst is reported. The formamide selectivity from methanol and formamide Faradaic efficiency (FE HCONH2${{_{{\rm HCONH}{_{2}}}}}$ ) achieve 73.2 % and 41.2 % at the current density of 120 mA cm-2 with high durability. The C-N bond originates from the nucleophilic attack of ammonia on an aldehyde-like intermediate. Impressively, an 8 L electrolyzer is employed for the pilot plant test over a 2200 cm2 BDD electrode, which exhibits 33.5 % FE HCONH2${{_{{\rm HCONH}{_{2}}}}}$ at 120 mA cm-2 (current: 264 A) with a yield rate of 36.9 g h-1 , demonstrating the potential of this technique for large-scale electrosynthesis of formamide.
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