Engineering Spin States of Isolated Copper Species in a Metal–Organic Framework Improves Urea Electrosynthesis

催化作用 尿素 化学 法拉第效率 基态 电化学 无机化学 材料科学 电极 物理化学 原子物理学 物理 有机化学
作者
Yuhang Gao,Jingnan Wang,Yijun Yang,Jian Wang,Chuang Zhang,Xi Wang,Jiannian Yao
出处
期刊:Nano-micro Letters [Springer Science+Business Media]
卷期号:15 (1) 被引量:21
标识
DOI:10.1007/s40820-023-01127-0
摘要

The catalytic activities are generally believed to be relevant to the electronic states of their active center, but understanding this relationship is usually difficult. Here, we design two types of catalysts for electrocatalytic urea via a coordination strategy in a metal-organic frameworks: CuIII-HHTP and CuII-HHTP. CuIII-HHTP exhibits an improved urea production rate of 7.78 mmol h-1 g-1 and an enhanced Faradaic efficiency of 23.09% at - 0.6 V vs. reversible hydrogen electrode, in sharp contrast to CuII-HHTP. Isolated CuIII species with S = 0 spin ground state are demonstrated as the active center in CuIII-HHTP, different from CuII with S = 1/2 in CuII-HHTP. We further demonstrate that isolated CuIII with an empty [Formula: see text] orbital in CuIII-HHTP experiences a single-electron migration path with a lower energy barrier in the C-N coupling process, while CuII with a single-spin state ([Formula: see text]) in CuII-HHTP undergoes a two-electron migration pathway.
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