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Superoxide radicals mediated by high-spin Fe catalysis for organic wastewater treatment

激进的 催化作用 废水 光化学 超氧化物 化学 环境科学 有机化学 环境工程
作者
Yanxiao Li,Dongpeng Zhang,Pengfei Wang,Jinyong Qu,Sihui Zhan
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [Proceedings of the National Academy of Sciences]
卷期号:121 (33): e2407012121-e2407012121 被引量:44
标识
DOI:10.1073/pnas.2407012121
摘要

Water resources are indispensable basic resources and important environmental carriers; the presence of organic contaminants in wastewater poses considerable risks to the health of both humans and ecosystems. Although the Fenton-like reactions using H 2 O 2 as the oxidant to destroy organic pollutants are attractive, there are still challenges in improving reaction activity under neutral or even alkaline conditions. Herein, we designed a H 2 O 2 activation pathway with O 2 •− as the main active species and elucidated that the spin interaction between Fe sites and coordinated O atoms effectively promotes the generation of the key intermediate Fe–*OOH. Furthermore, we successfully captured and analyzed the Fe–*OOH intermediate by in situ Raman spectroscopy. When applying FBOB to a continuous-flow reactor, CIP removal efficiency remained at around 90% within 600 min of continuous operation, achieving excellent efficiency, stability, and pH tolerance in removing pollutants.
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