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High-Entropy and Component Stoichiometry Tuning Strategies Boost the Sodium-Ion Storage Performance of Cobalt-Free Prussian Blue Analogues Cathode Materials

普鲁士蓝 化学计量学 阴极 组分(热力学) 离子 材料科学 无机化学 化学工程 化学 电极 电化学 热力学 物理化学 冶金 物理 有机化学 工程类
作者
Yuan-Ting Lin,Baitong Niu,Li Wang,Yuxi Li,Yunpeng Xu,Simin Liu,Yanxin Chen,Xiu-Mei Lin
出处
期刊:Molecules [Multidisciplinary Digital Publishing Institute]
卷期号:29 (19): 4559-4559
标识
DOI:10.3390/molecules29194559
摘要

Prussian blue analogs (PBAs) are appealing cathode materials for sodium-ion batteries because of their low material cost, facile synthesis methods, rigid open framework, and high theoretical capacity. However, the poor electrical conductivity, unavoidable presence of [Fe(CN)6] vacancies and crystalline water within the framework, and phase transition during charge–discharge result in inferior electrochemical performance, particularly in terms of rate capability and cycling stability. Here, cobalt-free PBAs are synthesized using a facile and economic co-precipitation method at room temperature, and their sodium-ion storage performance is boosted due to the reduced crystalline water content and improved electrical conductivity via the high-entropy and component stoichiometry tuning strategies, leading to enhanced initial Coulombic efficiency (ICE), specific capacity, cycling stability, and rate capability. The optimized HE-HCF of Fe0.60Mn0.10-hexacyanoferrate (referred to as Fe0.60Mn0.10-HCF), with the chemical formula Na1.156Fe0.599Mn0.095Ni0.092Cu0.109Zn0.105 [Fe(CN)6]0.724·3.11H2O, displays the most appealing electrochemical performance of an ICE of 100%, a specific capacity of around 115 and 90 mAh·g−1 at 0.1 and 1.0 A·g−1, with 66.7% capacity retention observed after 1000 cycles and around 61.4% capacity retention with a 40-fold increase in specific current. We expect that our findings could provide reference strategies for the design of SIB cathode materials with superior electrochemical performance.
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