Ultrasensitive Plasmon-Free Surface-Enhanced Raman Spectroscopy with Femtomolar Detection Limit from 2D van der Waals Heterostructure

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作者
Jihyung Seo,Junghyun Lee,Yongchul Kim,Donghwan Koo,Geunsik Lee,Hyesung Park
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:20 (3): 1620-1630 被引量:69
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.9b04645
摘要

Two-dimensional (2D) materials have been promoted as an ideal platform for surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS), as they mitigate the drawbacks of noble metal-based SERS substrates. However, the inferior limit of detection has limited the practical applicability of 2D material-based SERS substrates. Here, we synthesize uniform large-area ReOxSy thin films via solution-phase deposition without post-treatments and demonstrate a graphene/ReOxSy vertical heterostructure as an ultrasensitive SERS platform. The electronic structure of ReOxSy can be modulated by changing the oxygen concentration in the lattice structure, obtaining efficient complementary resonance effects between ReOxSy and the probe molecule. In addition, the oxygen atoms in the ReOxSy lattice generate a dipole moment on the thin-film surface, which increases the electron transition probability. These synergistic effects outstandingly enhance the Raman effect in the ReOxSy thin film. When ReOxSy forms a vertical heterostructure on a graphene as the SERS substrate, the enhanced charge-transfer and exciton resonances improve the limit of detection to the femtomolar level, while achieving remarkable flexibility, reproducibility, and operational stability. Our results provide important insights into 2D material-based ultrasensitive SERS based on chemical mechanisms.
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