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Engineering the synergistic effect of carbon dots‐stabilized atomic and subnanometric ruthenium as highly efficient electrocatalysts for robust hydrogen evolution

离解(化学) 纳米团簇 化学 催化作用 密度泛函理论 碳纤维 电催化剂 光化学 无机化学 物理化学 材料科学 计算化学 电化学 电极 有机化学 复合材料 复合数
作者
Yuan Liu,Ning Chen,Weidong Li,Mingzi Sun,Tong Wu,Bolong Huang,Xue Yong,Qinghua Zhang,Lin Gu,Haoqiang Song,Robert Bauer,John S. Tse,Shuang‐Quan Zang,Yang Bai,Siyu Lu
出处
期刊:SmartMat [Wiley]
卷期号:3 (2): 249-259 被引量:50
标识
DOI:10.1002/smm2.1067
摘要

Abstract Currently, the most efficient electrocatalyst for the hydrogen evolution reaction (HER) in water dissociation is Pt‐based catalyst. Unfortunately, the high cost and less than perfect efficiency hinder wide‐range industrial/technological applications. Here, by controlling the treatment temperature of tris (2,2‐bipyridine) ruthenium dichloride hexahydrate, synthesis of compounds with novel ruthenium single/dual atoms (Ru S/DAs) mixed with Ru nanoclusters (Ru S/DAs + Ru NCs) and supported by carbon dots is demonstrated. These compounds are shown to be highly efficient and competitive catalysts for hydrogen evolution. Ru S/DAs + Ru NCs exhibit very high activity, with overpotentials of 15 and 40 mV at a current density of 10 mA/cm 2 in 1.0 mol/L KOH and 0.5 mol/L H 2 SO 4 , respectively. Furthermore, the composites are found to possess outstanding stability and rapid HER kinetics. X ray absorption fine structure analysis, supported by density functional theory calculations, shows charge rearrangement in single‐atomic Ru, and the Ru dual sites promote active hydrogen adsorption and recombination. Ru S/DAs and Ru NCs demonstrate high electroactivity due to the electroactive Ru 4d orbitals. The introduction of Ru NCs activates the carbon support, providing a high electronic conductivity to transfer electrons from Ru NCs to Ru S/DAs, and facilitates water dissociation for the HER process.
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