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Post‐Synthetic Ligand Exchange in Zirconium‐Based Metal–Organic Frameworks: Beware of The Defects!

金属有机骨架 配体(生物化学) 化学 无机化学 金属 材料科学 纳米技术 有机化学 冶金 吸附 生物化学 受体
作者
Marco Taddei,Russell J. Wakeham,Athanasios Koutsianos,Enrico Andreoli,Andrew R. Barron
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:57 (36): 11706-11710 被引量:136
标识
DOI:10.1002/anie.201806910
摘要

Post-synthetic ligand exchange in the prototypical zirconium-based metal-organic framework (MOF) UiO-66 was investigated by in situ solution 1 H NMR spectroscopy. Samples of UiO-66 having different degrees of defectivity were exchanged using solutions of several terephthalic acid analogues in a range of conditions. Linker exchange only occurred in defect-free UiO-66, whereas monocarboxylates grafted at defect sites were found to be preferentially exchanged with respect to terephthalic acid over the whole range of conditions investigated. A 1:1 exchange ratio between the terephthalic acid analogue and modulator was observed, providing evidence that the defects had missing-cluster nature. Ex situ characterisation of the MOF powders after exchange corroborated these findings and showed that the physical-chemical properties of the MOF depend on whether the functionalisation occurs at defective sites or on the framework.
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