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Improvement of oxygen evolution activity on isolated Mn sites by dual-heteroatom coordination

杂原子 催化作用 析氧 化学 再分配(选举) 氧气 硫黄 Atom(片上系统) 无机化学 物理化学 电化学 有机化学 计算机科学 戒指(化学) 电极 政治 政治学 法学 嵌入式系统
作者
Xue Bai,Jingyi Han,Siyu Chen,Xiaodi Niu,Jingqi Guan
出处
期刊:Chinese Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:54: 212-219 被引量:23
标识
DOI:10.1016/s1872-2067(23)64525-5
摘要

The coordination of dual-heteroatom is an effective strategy to enhance the performance of oxygen evolution reaction (OER) of single-atom catalysts. Here, we synthesize Mn-SG-500 with isolated Mn sites coordinated with two sulfur and two oxygen atoms on graphene, and perform in-depth research on the structure-activity relationship for the OER. Under alkaline conditions, the Mn-SG-500 displays higher OER activity than commercial RuO2. Combining in-situ structure analysis and theoretical calculations, we identify Mn-S2O2 as the catalytic active center, on which the oxidation of *O to *OOH is the rate-control step. The improved OER activity is attributed to the redistribution and optimization of Mn charges caused by the co-coordination of S and O. This work is helpful for further structure design and performance management of single-atom catalysts with dual-heteroatom doping.
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