Size effects and active state formation of cobalt oxide nanoparticles during the oxygen evolution reaction

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作者
Felix T. Haase,Arno Bergmann,Travis E. Jones,Janis Timoshenko,Antonia Herzog,Hyo Sang Jeon,Clara Rettenmaier,Beatriz Roldán Cuenya
出处
期刊:Nature Energy [Nature Portfolio]
卷期号:7 (8): 765-773 被引量:275
标识
DOI:10.1038/s41560-022-01083-w
摘要

Abstract Water electrolysis is a key technology to establish CO 2 -neutral hydrogen production. Nonetheless, the near-surface structure of electrocatalysts during the anodic oxygen evolution reaction (OER) is still largely unknown, which hampers knowledge-driven optimization. Here using operando X-ray absorption spectroscopy and density functional theory calculations, we provide quantitative near-surface structural insights into oxygen-evolving CoO x (OH) y nanoparticles by tracking their size-dependent catalytic activity down to 1 nm and their structural adaptation to OER conditions. We uncover a superior intrinsic OER activity of sub-5 nm nanoparticles and a size-dependent oxidation leading to a near-surface Co–O bond contraction during OER. We find that accumulation of oxidative charge within the surface Co 3+ O 6 units triggers an electron redistribution and an oxyl radical as predominant surface-terminating motif. This contrasts the long-standing view of high-valent metal ions driving the OER, and thus, our advanced operando spectroscopy study provides much needed fundamental understanding of the oxygen-evolving near-surface chemistry.
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