Mg-stabilized subnanometer Rh particles in zeolite Beta as highly efficient catalysts for selective hydrogenation

化学 选择性 催化作用 沸石 环己酮 多相催化 无机化学 反应性(心理学) 纳米颗粒 水溶液中的金属离子 苯酚 金属 化学工程 有机化学 工程类 医学 替代医学 病理
作者
Hongwei Zhang,Lixiang Zhong,Ismail Bin Samsudin,Kazu Okumura,Hui‐Ru Tan,Shuzhou Li,Stephan Jaenicke,Gaik‐Khuan Chuah
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier]
卷期号:405: 489-498 被引量:10
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2021.11.026
摘要

Nanoparticles are of interest in heterogeneous catalysis because of their excellent activity associated with atoms in a low coordination environment. However, their high reactivity becomes a drawback where selectivity is desired, compounded by their propensity towards agglomeration. Here, we show that stable subnanometric Rh particles can be prepared in a Mg-doped zeolite Beta based on the electrostatic interaction of the negatively charged zeolitic framework and the Rh3+ precursor. The Mg ions are incorporated into the zeolite framework whereas the Rh is located in the channels adjacent to the Mg. With only 0.27 and 0.5 wt% Mg and Rh, respectively, the Rh/Mg-Beta catalysts were highly active with > 94 % selectivity for the hydrogenation of phenol to cyclohexanone, an important intermediate for the production of Nylon. Key to the selectivity is the formation of the C=O double bond early in the reaction sequence, aided by the basicity of the Mg-Beta support.

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