Low-Temperature Acetylene Semi-Hydrogenation over the Pd1–Cu1 Dual-Atom Catalyst

乙炔 催化作用 选择性 化学 反应性(心理学) 乙烯 Atom(片上系统) 金属 光化学 无机化学 有机化学 计算机科学 医学 病理 嵌入式系统 替代医学
作者
Fei Huang,Mi Peng,Yunlei Chen,Xiangbin Cai,Xuetao Qin,Naiyan Wang,Dequan Xiao,Jin Li,Guoqing Wang,Xiaodong Wen,Hongyang Liu,Ding Ma
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (40): 18485-18493 被引量:84
标识
DOI:10.1021/jacs.2c07208
摘要

The atomically dispersed metal catalyst or single-atom catalyst (SAC) with the utmost metal utilization efficiency shows excellent selectivity toward ethylene compared to the metal nanoparticles catalyst in the acetylene semi-hydrogenation reaction. However, these catalysts normally work at relatively high temperatures. Achieving low-temperature reactivity while preserving high selectivity remains a challenge. To improve the intrinsic reactivity of SACs, rationally tailoring the coordination environments of the first metal atom by coordinating it with a second neighboring metal atom affords an opportunity. Here, we report the fabrication of a dual-atom catalyst (DAC) that features a bonded Pd1-Cu1 atomic pair anchoring on nanodiamond graphene (ND@G). Compared to the single-atom Pd or Cu catalyst, it exhibits increased reactivity at a lower temperature, with 100% acetylene conversion and 92% ethylene selectivity at 110 °C. This work provides a strategy for designing DACs for low-temperature hydrogenation by manipulating the coordination environment of catalytic sites at the atomic level.
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