Spectroscopic Identification of Active Sites of Oxygen‐Doped Carbon for Selective Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide

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作者
Longxiang Liu,Liqun Kang,Arunabhiram Chutia,Jianrui Feng,Martyna Michalska,Pilar Ferrer,David C. Grinter,Georg Held,Yeshu Tan,Fangjia Zhao,Fei Guo,David G. Hopkinson,Christopher S. Allen,Yanbei Hou,Junwen Gu,Ioannis Papakonstantinou,Paul R. Shearing,Dan J. L. Brett,Ivan P. Parkin,Guanjie He
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (21): e202303525-e202303525 被引量:68
标识
DOI:10.1002/anie.202303525
摘要

The electrochemical synthesis of hydrogen peroxide (H2 O2 ) via a two-electron (2 e- ) oxygen reduction reaction (ORR) process provides a promising alternative to replace the energy-intensive anthraquinone process. Herein, we develop a facile template-protected strategy to synthesize a highly active quinone-rich porous carbon catalyst for H2 O2 electrochemical production. The optimized PCC900 material exhibits remarkable activity and selectivity, of which the onset potential reaches 0.83 V vs. reversible hydrogen electrode in 0.1 M KOH and the H2 O2 selectivity is over 95 % in a wide potential range. Comprehensive synchrotron-based near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy combined with electrocatalytic characterizations reveals the positive correlation between quinone content and 2 e- ORR performance. The effectiveness of chair-form quinone groups as the most efficient active sites is highlighted by the molecule-mimic strategy and theoretical analysis.
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