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Spectroscopic Identification of Active Sites of Oxygen‐Doped Carbon for Selective Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide

过氧化氢 化学 催化作用 电化学 电催化剂 选择性 氧烷 氧化还原 光化学 碳纤维 无机化学 氧气 电极 材料科学 光谱学 有机化学 物理化学 复合材料 物理 复合数 量子力学
作者
Longxiang Liu,Liqun Kang,Arunabhiram Chutia,Jianrui Feng,Martyna Michalska,Pilar Ferrer,David C. Grinter,Georg Held,Yeshu Tan,Fangjia Zhao,Fei Guo,David G. Hopkinson,Christopher S. Allen,Yanbei Hou,Junwen Gu,Ioannis Papakonstantinou,Paul R. Shearing,Dan J. L. Brett,Ivan P. Parkin,Guanjie He
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (21): e202303525-e202303525 被引量:68
标识
DOI:10.1002/anie.202303525
摘要

The electrochemical synthesis of hydrogen peroxide (H2 O2 ) via a two-electron (2 e- ) oxygen reduction reaction (ORR) process provides a promising alternative to replace the energy-intensive anthraquinone process. Herein, we develop a facile template-protected strategy to synthesize a highly active quinone-rich porous carbon catalyst for H2 O2 electrochemical production. The optimized PCC900 material exhibits remarkable activity and selectivity, of which the onset potential reaches 0.83 V vs. reversible hydrogen electrode in 0.1 M KOH and the H2 O2 selectivity is over 95 % in a wide potential range. Comprehensive synchrotron-based near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) spectroscopy combined with electrocatalytic characterizations reveals the positive correlation between quinone content and 2 e- ORR performance. The effectiveness of chair-form quinone groups as the most efficient active sites is highlighted by the molecule-mimic strategy and theoretical analysis.
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