Rare Earth‐Induced CoO6 Octahedral Distortion in Perovskite: An Efficient Catalytic Platform for RuO2‐Catalyzed Water Oxidation

过电位 材料科学 钙钛矿(结构) 析氧 催化作用 价(化学) 八面体 分解水 电子转移 原子轨道 结晶学 化学物理 物理化学 电化学 电子 化学 晶体结构 电极 物理 生物化学 有机化学 光催化 量子力学
作者
Kunhong Jiang,Yong Jiang,Zhong Liang,Chao Gu,Zhurui Shen,Yaping Du
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202411094
摘要

Abstract Rare earth (RE)‐based perovskites are considered as promising platform for oxygen evolution reaction (OER) due to their low cost and tunable structures. However, the systematic synthesis of perovskite catalysts with satisfactory performance has rarely been reported. Herein, a general synthetic protocol for RE‐substituted LaCoO 3 (RE‐LCO) perovskites is demonstrated. Particularly, after loaded with RuO 2 , the as‐prepared RuO 2 :0.2Ce‐LCO hybrid structures exhibit OER performance with a low overpotential of 135 mV at 10 mA cm −2 in 1.0 m KOH, together with remarkable long‐term operation, representing one of the most efficient and robust Ru‐based catalysts. Comprehensive experimental results indicate that the enhanced OER mechanism is attributed to the Ce‐substitution, which alters the geometric configuration of CoO 6 octahedra and generates more oxygen vacancies. Furthermore, the robust interaction between Ce‐LCO and RuO 2 stabilizes the valence state of Ru site. Theoretical calculations corroborate that Co 3d orbitals overlap with Ce 4f orbitals near the Fermi level, greatly improving the electron transfer between Co and Ce atoms.
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