Highly Efficient ZIF-67-Derived PtCo Alloy–CN Interface for Low-Temperature Aqueous-Phase Fischer–Tropsch Synthesis

双金属片 材料科学 催化作用 费托法 化学工程 X射线光电子能谱 吸附 水溶液 合金 沸石咪唑盐骨架 氧化物 金属 选择性 物理化学 金属有机骨架 有机化学 化学 冶金 工程类
作者
Jyoti Gahtori,Chelsea L. Tucker,Tuhin Suvra Khan,Camilla de Sá Codeço,Túlio C. R. Rocha,Ankur Bordoloi
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:14 (34): 38905-38920 被引量:5
标识
DOI:10.1021/acsami.2c11296
摘要

Designing new materials for selective Fischer–Tropsch synthesis (FTS) is an elegant way to enhance local feedstock utilization like biomass and waste. In this approach, we have designed a thermally and chemically stable bimetallic PtCo/NC hybrid nanocomposite catalyst derived from a zeolitic imidazolate framework (ZIF-67, which contains cobalt as a metal center) through carbonization for low-temperature (413–473 K) aqueous-phase Fischer–Tropsch synthesis (AFTS). The selectivity of the desired range of hydrocarbons is adjusted using a highly dispersed PtCo bimetallic alloy, which facilitates extraordinary reduction of a metal oxide to active species by the synergic effect under the AFTS reaction conditions. The ZIF-derived catalyst tested in this study exhibited the highest activity to date for very low temperatures (433 K) in aqueous-phase Fischer–Tropsch synthesis with CO conversion rates between 0.61 and 1.20 molCO·molCo–1·h–1. Insights of the remarkable catalyst activity were examined by in situ X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) studies corroborated by density functional theory (DFT) calculation. The bimetallic Co3Pt (111) surface was found to be highly active for the C–C coupling reaction between surface-adsorbed C and CO, forming a CCO intermediate with a very low activation barrier (Ea = 0.37 eV), in comparison to the C–C coupling activation barrier obtained over the Co (111) surface (Ea = 0.87 eV). This unique approach and observations create a new path for developing next-generation advanced catalyst systems and processes for selective low-temperature FTS.
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