Pillar-layered metal-organic frameworks with benchmark C2H2/C2H4 and C2H6/C2H4 selectivity for one-step C2H4 production

达布科 乙烯 选择性 乙炔 辛烷值 烷基 三元运算 材料科学 吸附 金属有机骨架 化学 化学工程 无机化学 有机化学 催化作用 计算机科学 工程类 程序设计语言
作者
Shuai Hua,Junhui Liu,Yesong Teng,Xing Liu,Lingmin Wang,Hanting Xiong,Pengxiang Wang,Jingwen Chen,Shixia Chen,Zhenyu Zhou,Shuguang Deng,Jun Wang
出处
期刊:Separation and Purification Technology [Elsevier BV]
卷期号:323: 124392-124392 被引量:15
标识
DOI:10.1016/j.seppur.2023.124392
摘要

Energy-efficient adsorptive separation shows great potential for the one-step production of high-purity ethylene (C2H4) from ternary C2 hydrocarbons. However, it remains a formidable challenge to fabricate high-performance adsorbents that exhibit simultaneous high selectivity (>2) towards acetylene/ethylene (C2H2/C2H4) and ethane/ethylene (C2H6/C2H4). Herein, we report a pillar-layered metal–organic framework, Ni(sdba)(dabco)0.5 (H2sdba = 4,4′-sulfonyldibenzoic acid; dabco = 1,4-diazabicyclo [2.2.2] octane), for preferential trapping of C2H6 and C2H2 over C2H4. The abundant accessible binding sites endow Ni(sdba)(dabco)0.5 with outstanding C2H2/C2H4 (2.28) and C2H6/C2H4 (2.47) selectivity with high C2H6 (3.15 mmol g−1) and C2H2 (4.41 mmol g−1) uptake among porous materials reported for one-step C2H4 purification. Dynamic breakthrough experiments demonstrated the feasibility of producing high-purity C2H4 (>99.9%) from C2H2/C2H6/C2H4 gas-mixtures (1/1/1 and 1/9/90, v/v/v) in a single step. Computational simulations reveal that the aromatic-rich pore spaces, which decorated with accessible interlayer uncoordinated oxygen atoms of sulfonyl groups and alkyl functionalities, can provide multiple C-H···O, C-H···π, and C-H···H interactions for selectively recognizing C2H6 and C2H2 over C2H4.
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