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Inhibition of Oxyanions on Redox-driven Transformation of Layered Manganese Oxides

化学 氧化还原 双锰矿 无机化学 隐锰铁矿 吸附 结晶度 氧阴离子 结晶学 催化作用 氧化锰 物理化学 有机化学
作者
Peng Yang,Ke Wen,Kevin A. Beyer,Wenqian Xu,Qian Wang,Dong Ma,Juan Wu,Mengqiang Zhu
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:55 (5): 3419-3429 被引量:29
标识
DOI:10.1021/acs.est.0c06310
摘要

Layered manganese (Mn) oxides, such as birnessite, can reductively transform into other phases and thereby affect the environmental behavior of Mn oxides. Solution chemistry strongly influences the transformation, but the effects of oxyanions remain unknown. We determined the products and rates of Mn(II)-driven reductive transformation of δ-MnO2, a nanoparticulate hexagonal birnessite, in the presence of phosphate or silicate at pH 6–8 and a wide range of Mn(II)/MnO2 molar ratios. Without the oxyanions, δ-MnO2 transforms into triclinic birnessite (T-bir) and 4 × 4 tunneled Mn oxide (TMO) at low Mn(II)/MnO2 ratios (0.09 and 0.13) and into δ-MnOOH and Mn3O4 with minor poorly crystallized α- and γ-MnOOH at high Mn(II)/MnO2 ratios (0.5 and 1). The presence of phosphate or silicate substantially decreases the rate and extent of the above transformation, probably due to adsorption of the oxyanions on layer edges or the formation of Mn(II,III)-oxyanion ternary complexes on vacancies of δ-MnO2, adversely interfering with electron transfer, Mn(III) distribution, and structural rearrangements. The oxyanions also reduce the crystallinity and particle sizes of the transformation products, ascribed to adsorption of the oxyanions on the products, preventing their further particle growth. This study enriches our understanding of the solution chemistry control on redox-driven transformation of Mn oxides.
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