Dynamically Stable Active Sites from Surface Evolution of Perovskite Materials during the Oxygen Evolution Reaction

化学 溶解 析氧 氧化物 催化作用 钙钛矿(结构) 电解质 化学工程 无机化学 氧气 二价 活动站点 电极 物理化学 结晶学 有机化学 电化学 工程类
作者
Pietro Papa Lopes,Dong Young Chung,Rui Xue,Hong Zheng,Haiying He,Pedro Farinazzo Bergamo Dias Martins,Dušan Strmčnik,Vojislav R. Stamenković,Peter Zapol,J. F. Mitchell,Robert F. Klie,Nenad M. Marković
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:143 (7): 2741-2750 被引量:196
标识
DOI:10.1021/jacs.0c08959
摘要

Perovskite oxides are an important class of oxygen evolution reaction (OER) catalysts in alkaline media, despite the elusive nature of their active sites. Here, we demonstrate that the origin of the OER activity in a La1–xSrxCoO3 model perovskite arises from a thin surface layer of Co hydr(oxy)oxide (CoOxHy) that interacts with trace-level Fe species present in the electrolyte, creating dynamically stable active sites. Generation of the hydr(oxy)oxide layer is a consequence of a surface evolution process driven by the A-site dissolution and O-vacancy creation. In turn, this imparts a 10-fold improvement in stability against Co dissolution and a 3-fold increase in the activity–stability factor for CoOxHy/LSCO when compared to nanoscale Co-hydr(oxy)oxides clusters. Our results suggest new design rules for active and stable perovskite oxide-based OER materials.
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