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Rate enhancement of bacterial extracellular electron transport involves bound flavin semiquinones

黄素组 舍瓦内拉 氧化还原 电子传输链 电子转移 细胞外 化学 辅因子 生物物理学 光化学 黄素腺嘌呤二核苷酸 半醌 生物化学 生物 细菌 无机化学 遗传学
作者
Akihiro Okamoto,Kazuhito Hashimoto,Kenneth H. Nealson,Ryuhei Nakamura
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:110 (19): 7856-7861 被引量:448
标识
DOI:10.1073/pnas.1220823110
摘要

Extracellular redox-active compounds, flavins and other quinones, have been hypothesized to play a major role in the delivery of electrons from cellular metabolic systems to extracellular insoluble substrates by a diffusion-based shuttling two-electron-transfer mechanism. Here we show that flavin molecules secreted by Shewanella oneidensis MR-1 enhance the ability of its outer-membrane c -type cytochromes (OM c- Cyts) to transport electrons as redox cofactors, but not free-form flavins. Whole-cell differential pulse voltammetry revealed that the redox potential of flavin was reversibly shifted more than 100 mV in a positive direction, in good agreement with increasing microbial current generation. Importantly, this flavin/OM c- Cyts interaction was found to facilitate a one-electron redox reaction via a semiquinone, resulting in a 10 3 - to 10 5 -fold faster reaction rate than that of free flavin. These results are not consistent with previously proposed redox-shuttling mechanisms but suggest that the flavin/OM c- Cyts interaction regulates the extent of extracellular electron transport coupled with intracellular metabolic activity.
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