Are Redox‐Active Organic Small Molecules Applicable for High‐Voltage (>4 V) Lithium‐Ion Battery Cathodes?

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作者
Yuto Katsuyama,Hiroaki Kobayashi,Kazuyuki Iwase,Yoshiyuki Gambe,Itaru Honma
出处
期刊:Advanced Science [Wiley]
卷期号:9 (12) 被引量:9
标识
DOI:10.1002/advs.202200187
摘要

While organic batteries have attracted great attention due to their high theoretical capacities, high-voltage organic active materials (> 4 V vs Li/Li+ ) remain unexplored. Here, density functional theory calculations are combined with cyclic voltammetry measurements to investigate the electrochemistry of croconic acid (CA) for use as a lithium-ion battery cathode material in both dimethyl sulfoxide and γ-butyrolactone (GBL) electrolytes. DFT calculations demonstrate that CA dilitium salt (CA-Li2 ) has two enolate groups that undergo redox reactions above 4.0 V and a material-level theoretical energy density of 1949 Wh kg-1 for storing four lithium ions in GBL-exceeding the value of both conventional inorganic and known organic cathode materials. Cyclic-voltammetry measurements reveal a highly reversible redox reaction by the enolate group at ≈4 V in both electrolytes. Battery-performance tests of CA as lithium-ion battery cathode in GBL show two discharge voltage plateaus at 3.9 and 3.1 V, and a discharge capacity of 102.2 mAh g-1 with no capacity loss after five cycles. With the higher discharge voltages compared to the known, state-of-the-art organic small molecules, CA promises to be a prime cathode-material candidate for future high-energy-density lithium-ion organic batteries.
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