Uncovering the reaction mechanism behind CoO as active phase for CO2 hydrogenation

氧化钴 催化作用 氧化物 选择性 离解(化学) 材料科学 无机化学 金属 一氧化碳 漫反射红外傅里叶变换 化学 光催化 有机化学
作者
Iris C. ten Have,Josepha J. G. Kromwijk,Matteo Monai,Davide Ferri,Ellen B. Sterk,Florian Meirer,Bert M. Weckhuysen
出处
期刊:Nature Communications [Springer Nature]
卷期号:13 (1) 被引量:100
标识
DOI:10.1038/s41467-022-27981-x
摘要

Abstract Transforming carbon dioxide into valuable chemicals and fuels, is a promising tool for environmental and industrial purposes. Here, we present catalysts comprising of cobalt (oxide) nanoparticles stabilized on various support oxides for hydrocarbon production from carbon dioxide. We demonstrate that the activity and selectivity can be tuned by selection of the support oxide and cobalt oxidation state. Modulated excitation (ME) diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) reveals that cobalt oxide catalysts follows the hydrogen-assisted pathway, whereas metallic cobalt catalysts mainly follows the direct dissociation pathway. Contrary to the commonly considered metallic active phase of cobalt-based catalysts, cobalt oxide on titania support is the most active catalyst in this study and produces 11% C 2+ hydrocarbons. The C 2+ selectivity increases to 39% (yielding 104 mmol h −1 g cat −1 C 2+ hydrocarbons) upon co-feeding CO and CO 2 at a ratio of 1:2 at 250 °C and 20 bar, thus outperforming the majority of typical cobalt-based catalysts.
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