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Revealing the spin–vibronic coupling mechanism of thermally activated delayed fluorescence

系统间交叉 单重态 激发态 三重态 接受者 有机发光二极管 共振(粒子物理) 联轴节(管道) 分子物理学 材料科学 自旋轨道相互作用 化学 光化学 原子物理学 物理 凝聚态物理 纳米技术 冶金 图层(电子)
作者
Marc K. Etherington,Jamie Gibson,Heather F. Higginbotham,Thomas J. Penfold,Andrew P. Monkman
出处
期刊:Nature Communications [Springer Nature]
卷期号:7 (1) 被引量:800
标识
DOI:10.1038/ncomms13680
摘要

Abstract Knowing the underlying photophysics of thermally activated delayed fluorescence (TADF) allows proper design of high efficiency organic light-emitting diodes. We have proposed a model to describe reverse intersystem crossing (rISC) in donor–acceptor charge transfer molecules, where spin–orbit coupling between singlet and triplet states is mediated by one of the local triplet states of the donor (or acceptor). This second order, vibronically coupled mechanism describes the basic photophysics of TADF. Through a series of measurements, whereby the energy ordering of the charge transfer (CT) excited states and the local triplet are tuned in and out of resonance, we show that TADF reaches a maximum at the resonance point, substantiating our model of rISC. Moreover, using photoinduced absorption, we show how the populations of both singlet and triplet CT states and the local triplet state change in and out of resonance. Our vibronic coupling rISC model is used to predict this behaviour and describes how rISC and TADF are affected by external perturbation.
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