Efficient Electron Transfer from Electron‐Sponge Polyoxometalate to Single‐Metal Site Metal–Organic Frameworks for Highly Selective Electroreduction of Carbon Dioxide

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作者
Mingliang Sun,Yi‐Rong Wang,Wen‐Wen He,Rong‐Lin Zhong,Qingzhi Liu,Shiyou Xu,Jingmei Xu,Xiaolong Han,Xueying Ge,Shun‐Li Li,Ya‐Qian Lan,Abdullah M. Al‐Enizi,Ayman Nafady,Shengqian Ma
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:17 (20) 被引量:71
标识
DOI:10.1002/smll.202100762
摘要

In this work, by combining the superiority of polyoxometalates (POMs) and catalytic single-metal site Co of metalloporphyrin, a series of mixed-valence POM-based metal-organic frameworks (MOFs) composites is synthesized by a post-modification method. The electron-transfer property of POM@PCN-222(Co) composite is significantly enhanced owing to the directional electron-transfer from POM to single-metal site Co in PCN-222(Co). In particular, H-POM@PCN-222(Co) gives a high Faradaic efficiency of 96.2% for electroreduction of CO2 into CO and good stability over 10 h. DFT calculations confirm that the directional electron transfer, which accelerates the multi-electron transfer from the electrode to active single-metal site Co, enriches the electron density of the Co center, and ultimately reduces the energy of the rate-determining step, thus increasing the catalytic activity of CO2 reduction reaction (CO2 RR). This work therefore suggests some new insight for the design of efficient electrocatalysts for CO2 RR.
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