Enhanced Reactivity of Accessible Protons in Sodalite Cages of Faujasite Zeolite

方解石 八角石 化学 沸石 反应性(心理学) 脱氢 无机化学 结晶学 有机化学 催化作用 医学 替代医学 病理
作者
Xinyu Li,He Han,Wenqian Xu,Son‐Jong Hwang,Peng Lü,Aditya Bhan,Michael Tsapatsis
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (5) 被引量:18
标识
DOI:10.1002/anie.202111180
摘要

Faujasite (FAU) zeolites (with Si/Al ratio of ca. 1.7) undergo mild dealumination at moderate ion exchange conditions (0.01 to 0.6 M of NH4 NO3 solutions) resulting in protons circumscribed by sodalite cages becoming accessible for reaction without conspicuous changes to bulk crystallinity. The ratio of protons in sodalite cages (HSOD ) to supercages (HSUP ) can be systematically manipulated from 0 to ca. 1 by adjusting ammonium concentrations used in ion exchange. The fraction of accessible protons in the sodalite cages is assessed by virtue of infrared spectra for H-D exchange of deuterated propane based on the band area ratio of OD2620 /OD2680 (ODSOD /ODSUP ). Protons in sodalite cages (HSOD ) show higher rate constants of propane dehydrogenation (kD ) and cracking (kC ) than protons in supercages (HSUP ) plausibly due to confinement effects being more prominent in smaller voids. Rate constants of dehydrogenation and cracking including kD /kC ratios are also augmented as the fraction of accessible protons in the sodalite cages is enhanced. These effects of accessibility and reactivity of protons in sodalite cages hitherto inconspicuous are revealed herein via methods that systematically increase accessibility of cations located in sodalite cages.
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