Efficient singlet oxygen generation by excitonic energy transfer on ultrathin g-C3N4 for selective photocatalytic oxidation of methyl-phenyl-sulfide with O2

单线态氧 石墨氮化碳 光化学 纳米片 光催化 化学 磷光 材料科学 氧气 催化作用 有机化学 荧光 量子力学 物理
作者
Fan Yang,Xiaoyu Chu,Jianhui Sun,Yuhang Zhang,Zhijun Li,Haiyue Liu,Linlu Bai,Yang Qu,Liqiang Jing
出处
期刊:Chinese Chemical Letters [Elsevier BV]
卷期号:31 (10): 2784-2788 被引量:61
标识
DOI:10.1016/j.cclet.2020.07.033
摘要

Efficient generation of singlet oxygen (1O2) by an excitonic energy transfer process is highly desired on a semiconductor photocatalyst for selective oxidation of methyl phenyl sulfide (MPS). Herein, it is demonstrated that a large amount of 1O2 is produced on pristine graphitic carbon nitride (CN) nanosheet compared with bismuth oxybromide (BiOBr) and commercial P25 titanium dioxide (TiO2). This leads to a certain photoactivity of CN for MPS oxidation. The observed ∼77% selectivity for CN depends on the competitive results of excitonic energy transfer for 1O2 formation and charge carrier separation for superoxide radical (O2−) production, which are based on the phosphorescence spectra and electron paramagnetic resonance signals, respectively. Moreover, ultrathin CN nanosheets are synthesized by thermal treatment with the cyanuric acid-melamine hydrogen bonded aggregates as precursors. It is confirmed that the amount of produced 1O2 could be increased by decreasing the thickness of resultant CN nanosheets. The optimized ultrathin CN nanosheet (∼4 nm) exhibits excellent photoactivity with high selectivity (∼99%). It is suggested that the excitonic energy transfer for 1O2 formation is close related to the intrinsic exciton binding energy and the two-dimensional quantum confinement effect. This work establishes a basic mechanistic understanding on the excitonic processes in CN, and develops a feasible route to design CN-based photocatalysts for efficient 1O2 generation.
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