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Kinetics and mechanisms of enhanced degradation of ibuprofen by piezo-catalytic activation of persulfate

过硫酸盐 催化作用 降级(电信) 化学 羟基化 反应速率常数 分解 活化能 动力学 纳米颗粒 光化学 化学工程 纳米技术 材料科学 有机化学 计算机科学 工程类 物理 电信 量子力学
作者
Fei Peng,Ran Yin,Yuhong Liao,Xi Xie,Jianliang Sun,Dehua Xia,Chun He
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:392: 123818-123818 被引量:132
标识
DOI:10.1016/j.cej.2019.123818
摘要

This study investigates the degradation of a refractory emerging contaminant (i.e., ibuprofen) by a newly developed piezoelectric catalytic persulfate (PS) activation process. BaTiO3 nanoparticles (NP) and nanowires (NW) were hydrothermally synthesized and used as the piezo-catalysts to activate PS under ultrasonic irradiation for radical generation and ibuprofen (IBP) degradation. IBP was efficiently degraded in the US/BTO NW/PS system with a pseudo first order rate constant of 0.0818 min−1, and the rate constant was faster than that in the US/BTO NP/PS (0.0492 min−1), US/BTO NW (0.0324 min−1) and US/PS (0.0057 min−1) systems. The outstanding performance of IBP degradation in the US/BTO NW/PS system was attributed to the continuous generation of SO4− and OH via PS activation by the piezo-catalysis induced electrons. SO4− and OH contributed 53% and 44% to the IBP degradation respectively. Meanwhile, O2−, 1O2 and H2O2 were in-situ formed and identified as key intermediates for the generation of SO4− and OH. The IBP was partially mineralized and transformed to other organic compounds. The degradation products were identified using the UPLC/ESI-tqMS and a degradation pathway was proposed, which involved a sequence of hydroxylation, decarboxylation/demethylation and ring-opening reactions with SO4− and OH. This study demonstrates a new energy-saving approach to activating PS for micropollutant abatement and also provides insights into the mechanisms of the PS activation by the piezoelectric catalysis.
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