Boosting Catalytic Performance of MOF-808(Zr) by Direct Generation of Rich Defective Zr Nodes via a Solvent-Free Approach

化学 催化作用 金属有机骨架 多金属氧酸盐 苯甲醛 溶剂 烟气脱硫 硫黄 多孔性 甲酸 双金属片 无机化学 化学工程 有机化学 吸附 工程类
作者
Gan Ye,Lulu Wan,Qiuli Zhang,Hu Liu,Jun Zhou,Lei Wu,Xingye Zeng,Hanlu Wang,Xixi Chen,Jin Wang
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:62 (10): 4248-4259 被引量:54
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c04364
摘要

Creation of rich open metal sites (defect) on the nodes of metal-organic frameworks (MOFs) is an efficient approach to enhance their catalytic performance in heterogeneous reactions; however, direct generation of such defects remains challenging. In this contribution, we developed an in situ green route for rapid fabrication of defective MOF-808(Zr) with rich Zr-OH/OH2 sites (occupying 25% Zr coordination sites) and hierarchical porosity without the assistance of formic acid and solvent. The optimal MOF-808(Zr) not only displayed superior activity in oxidative desulfurization (ODS) for removing 1000 ppm sulfur at ambient temperature within 20 min but also could convert 3.8 mmol of benzaldehyde to (dimethoxymethyl)benzene within 90 s at 30 °C. The turnover frequencies reached 45.4 h-1 for ODS and 3451 h-1 for acetalization, outperforming the most reported MOF-based catalysts. Theoretical calculation and experimental results show that the formed Zr-OH/OH2 can react with H2O2 to generate peroxo-zirconium species, which readily oxidize the sulfur compound. Our work provides a new approach to the synthesis of defect-rich MOF-808(Zr) with the accessibility of active sites for target reactions.
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