Optical response and multi-exciton effects in 2D PTCDA aggregates with local excitation

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作者
An Jian Wei,Daqing Fang,Siyuan Lv,Yuan Zhang,Tillmann Klamroth,Luxia Wang
出处
期刊:Physical Chemistry Chemical Physics [Royal Society of Chemistry]
卷期号:25 (35): 23548-23554 被引量:1
标识
DOI:10.1039/d3cp02044d
摘要

3,4,9,10-Perylenetetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) aggregates have unique optical properties and are model materials for studying exciton energy transfer (EET) in planar stacked molecular aggregates. In the framework of density matrix theory, a hierarchy of molecular transition operator expectation values could be constructed to derive the equations of motion of multi-exciton states. Realistic parameters for PTCDA molecules are used to study EET and the optical response of two-dimensional aggregates upon local excitation. Our simulations show that information about the dark state can be obtained with local field excitation and the inter-chain coupling results in a red-shift of the lowest excitonic energy level. Configuration effects, inter-chain detuning and multi-exciton states are discussed. The calculated lowest excitonic energy level of a 2D PTCDA aggregate is qualitatively consistent with the lowest experimental absorption peak of a PTCDA film. The obtained results are valuable for the study of aggregates in optical nanocavities and for the design of photoelectric devices.
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