Local Magnetic Effect-Induced Electron Configuration Regulation: Spin Flipping of Iron Centers for Molecular Catalysis

反键分子轨道 催化作用 电子 分子 化学物理 化学 自旋态 氧气 光化学 材料科学 纳米技术 物理 无机化学 原子轨道 有机化学 量子力学
作者
Yue Yu,Jinlei Shi,Minhan Li,Leran Li,Jin‐Song Hu,Shunfang Li,Jianan Zhang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:14 (9): 7191-7200 被引量:9
标识
DOI:10.1021/acscatal.4c00285
摘要

Efficient oxygen reduction reactions (ORRs) rely on the appropriate chemical adsorption of triplet oxygen (O2) on the surface of the catalyst and rapid conversion to doublet intermediate species, accelerating the ORR process. However, overcoming the energy barrier of this spin-forbidden transition via spin coupling with a catalyst remains a major challenge. Herein, iron phthalocyanine (FePc) was attached to the intrinsic atomic step sites on semiconductor TiO2 nanotubes (FePc@TiO2). The inherent magnetic field of these TiO2 atomic step sites induced a spin flip within the Fe 3d near the Fermi level, resulting in enhanced Fe–O covalent bonding as a result of the spin-antiparallel alignment of the electrons in the Fe 3d and the electrons in the π antibonding orbital of the key oxygen intermediate. This process effectively accelerated the protonation step from *OO to *OOH and activated adsorbed O2 to promote efficient ORR. Compared with the half-wave potential of the original FePc molecule, the half-wave potential of FePc@TiO2 greatly increased by 67 mV, up to 0.921 V in 0.1 M KOH. We confirm that the magnetic flipping of single-molecule magnet catalysts is an effective approach for reducing the spin activation barrier of O2, providing a strategy for the rational design of spin-based catalysts in oxygen-involved reactions for energy conversion devices.
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