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Modulating Electron Distribution by Codoping N and B on Carbon Surface to Enhance Catalytic Ozonation Performance for Efficient Decontamination

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作者
Rui Hu,Donghua Xie,Kengqiang Zhong,Xin Zhang,Guo‐Ping Sheng
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:59 (43): 23612-23621 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acs.est.5c09196
摘要

Carbon-based catalysts have been widely applied in catalytic ozonation because of cost-effectiveness. However, the catalytic ozonation efficiency of carbon-based catalysts is low in decontamination because of the limited reactive sites on the pristine catalyst surface. Herein, a carbon-based catalyst coated on γ-Al2O3 demonstrating exceptional synergistic performance was synthesized by electron-rich nitrogen (N) and electron-deficient boron (B) codoping. Notably, the pseudo first-order reaction rate for atrazine (ATZ) degradation with B and N codoping of carbon-coated γ-Al2O3 (BNC/γ-Al2O3) was 0.29 min-1, which was 6.19, 6.93, and 4.48 times greater than those of carbon-coated γ-Al2O3, N-doped carbon-coated γ-Al2O3, and B-doped carbon-coated γ-Al2O3, respectively. Mechanistic investigations reveal that N doping enhances the reactivity of the sp2 carbon lattice by increasing surface electronegativity, while B doping introduces unpaired electrons and reactive -O-B-O- groups. Their codoping synergistically amplifies surface polarization, reshaping the electronic distribution and lowering the energy barrier for free radical generation, thereby accelerating micropollutant degradation. Furthermore, BNC/γ-Al2O3 catalysts exhibit excellent stability and hold significant potential for application in real wastewater matrices. This study provides a mechanistically grounded strategy for designing dual heteroatom-doped carbocatalysts, offering new opportunities for ozonation-based advanced oxidation processes in micropollutant decontamination.
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