Unraveling the Function of Metal–Amorphous Support Interactions in Single‐Atom Electrocatalytic Hydrogen Evolution

无定形固体 Atom(片上系统) 离解(化学) 金属 氢氧化钴 氢原子 氢氧化物 电子转移 过渡金属 化学 结晶学 非晶态金属 催化作用 电化学 材料科学 光化学 无机化学 物理化学 电极 冶金 有机化学 嵌入式系统 计算机科学 烷基
作者
Yang Liu,Xinghui Liu,Amol R. Jadhav,Taehun Yang,Yosep Hwang,Hongdan Wang,Lingling Wang,Yongguang Luo,Ashwani Kumar,Jinsun Lee,Huong Thi Bui,Min Gyu Kim,Hyoyoung Lee
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:61 (9) 被引量:91
标识
DOI:10.1002/anie.202114160
摘要

Amorphization of the support in single-atom catalysts is a less researched concept for promoting catalytic kinetics through modulating the metal-support interaction (MSI). We modeled single-atom ruthenium (RuSAs ) supported on amorphous cobalt/nickel (oxy)hydroxide (Ru-a-CoNi) to explore the favorable MSI between RuSAs and the amorphous skeleton for the alkaline hydrogen evolution reaction (HER). Differing from the usual crystal counterpart (Ru-c-CoNi), the electrons on RuSAs are facilitated to exchange among local configurations (Ru-O-Co/Ni) of Ru-a-CoNi since the flexibly amorphous configuration induces the possible d-d electron transfer and medium-to-long range p-π orbital coupling, further intensifying the MSI. This embodies Ru-a-CoNi with enhanced water dissociation, alleviated oxophilicity, and rapid hydrogen migration, which results in superior durability and HER activity of Ru-a-CoNi, wherein only 15 mV can deliver 10 mA cm-2 , significantly lower than the 58 mV required by Ru-c-CoNi.
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