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Increased Oxygen Vacancies in CeO2 for Improved Electrocatalytic Nitrogen Reduction Performance

化学 法拉第效率 电化学 氮气 可逆氢电极 热解 氧气 无机化学 空位缺陷 电极 氧化还原 化学工程 物理化学 工作电极 有机化学 结晶学 工程类
作者
Jian Li,Yantao Wang,Xiaoying Lü,Kailu Guo,Cailing Xu
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:61 (43): 17242-17247 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.2c02834
摘要

Electrochemical nitrogen fixation is a sustainable and economical strategy to produce ammonia. However, fabricating efficient electrocatalysts for nitrogen fixation is still challenging. Theoretical predictions prove that the oxygen vacancy is able to modulate the electronic state of CeO2 and enhance its electrical conductivity, thus promoting the electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) process. Herein, CeO2 with high oxygen vacancy concentration was prepared via a two-step pyrolysis strategy of Ce metal–organic frameworks (MOFs, denoted H-CeO2). Compared to CeO2 with low oxygen vacancy concentration synthesized via one-step pyrolysis of Ce-MOFs (denoted L-CeO2), H-CeO2 exhibits a large NH3 yield rate (25.64 μg h–1 mgcat–1 at −0.5 V vs reversible hydrogen electrode, RHE) and high faradaic efficiency (FE, 6.3% at −0.4 V vs RHE).
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