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Probing the Synergistic Effects of Mg2+ on CO2 Reduction Reaction on CoPc by In Situ Electrochemical Scanning Tunneling Microscopy

化学 扫描隧道显微镜 电化学 吸附 电解质 原位 单层 离解(化学) 扫描电化学显微镜 分析化学(期刊) 电极 无机化学 物理化学 纳米技术 有机化学 生物化学 材料科学
作者
Yuqi Wang,Xiaohan Dan,Xiang Wang,Zhen-Yu Yi,Jiaju Fu,Ya‐Chen Feng,Jin‐Song Hu,Dong Wang,Li‐Jun Wan
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (43): 20126-20133 被引量:26
标识
DOI:10.1021/jacs.2c09862
摘要

We report herein the in situ electrochemical scanning tunneling microscopy (ECSTM) study on the synergistic effect of Mg2+ in CO2 reduction reaction (CO2RR) catalyzed by cobalt phthalocyanine (CoPc). ECSTM measurement molecularly resolves the self-assembled CoPc monolayer on the Au(111) substrate. In the CO2 environment, high-contrast species are observed in the adlayer and assigned to the CO2 adsorption on CoPc. Furthermore, the contrast of the CO2-bound complex is higher in Mg2+-containing electrolytes than in Mg2+-free electrolytes, indicating the formation of the CoPc-CO2-Mg2+ complex. The surface coverage of adsorbed CO2 is positively correlated with the Mg2+ concentration as the additive in electrolytes up to a plateau of 30.8 ± 2.7% when c(Mg2+) > 30 mM. The potential step experiment indicates the higher CO2 adsorption dynamics in Mg2+-containing electrolytes than without Mg2+. The rate constants of CO2 adsorption and dissociation in different electrolytes are extracted from the data fitting of statistical results from in situ ECSTM experiments.
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