Unveiling the Influence of Lower‐Valence Ni in Hydroxide Co‐Catalyst and Attaining Efficient Photoanodes with FeOOH Holes Transfer Layer for Photoelectrochemical Water Splitting

材料科学 分解水 氢氧化物 催化作用 价(化学) 图层(电子) 化学工程 价带 光电化学 无机化学 纳米技术 电化学 光催化 电极 光电子学 带隙 物理化学 化学 生物化学 有机化学 工程类
作者
Chunxiao Li,Jingran Xiao,Xin Jia,Qifeng Zhao,Borui Du,Sheng Wang
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
标识
DOI:10.1002/adfm.202406999
摘要

Abstract Electronic structure regulation is a prevailing approach to modifying the electrocatalysts in the oxygen evolution reaction (OER), yet its impact on the co‐catalysts modified photoanodes remains uncertain. Herein, B‐modified NiFe‐LDH (NiFeB‐hydx) co‐catalyst in situ is immobilized onto Ti‐Fe 2 O 3 and emphasizes the effect of lower‐valence Ni (Ni 2‐δ ) in the photoelectrochemical (PEC) process. A flexible adjustment in the oxidation state of Ni from +2 to 0 by manipulating the Ni content and the corresponding B quantity is achieved. Interestingly, the Ni 0 significantly reduces the onset potential low to 0.53 V RHE , albeit leading to wasted holes due to incomplete redox transition. An optimal amount of Ni 2‐δ effectively facilitates the redox transition of Ni and achieves a delicate balance between hole extraction and consumption, substantially enhancing the PEC performance. Density functional theory calculations verifies the electron enrichment of Ni and the corresponding benefits for enhancing OER. Furthermore, introducing FeOOH as a hole transfer layer on Ti‐Fe 2 O 3 induces a pronounced band bending effect, remarkably promoting the meticulously engineered NiFeB‐hydx/FeOOH/Ti‐Fe 2 O 3 photoanode to a photocurrent density of 3.29 mA cm −2 at 1.23 V RHE . NiFeB‐hydx/FeOOH can be universally applied to the BiVO 4 photoanode, resulting in doubled photocurrent density (4.8 mA cm −2 at 1.23 V RHE ).
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