One-step synthesis of single-site vanadium substitution in 1T-WS2 monolayers for enhanced hydrogen evolution catalysis

单层 催化作用 材料科学 二硫化钨 拉曼光谱 化学气相沉积 二硫化钼 纳米技术 化学工程 密度泛函理论 化学 计算化学 有机化学 物理 工程类 光学 冶金
作者
Ali Han,Xiaofeng Zhou,Xijun Wang,Sheng Liu,Qihua Xiong,Qinghua Zhang,Lin Gu,Zechao Zhuang,Wenjing Zhang,Fanxing Li,Dingsheng Wang,Lain‐Jong Li,Yadong Li
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:12 (1) 被引量:184
标识
DOI:10.1038/s41467-021-20951-9
摘要

Abstract Metallic tungsten disulfide (WS 2 ) monolayers have been demonstrated as promising electrocatalysts for hydrogen evolution reaction (HER) induced by the high intrinsic conductivity, however, the key challenges to maximize the catalytic activity are achieving the metallic WS 2 with high concentration and increasing the density of the active sites. In this work, single-atom-V catalysts (V SACs) substitutions in 1T-WS 2 monolayers (91% phase purity) are fabricated to significantly enhance the HER performance via a one-step chemical vapor deposition strategy. Atomic-resolution scanning transmission electron microscopy (STEM) imaging together with Raman spectroscopy confirm the atomic dispersion of V species on the 1T-WS 2 monolayers instead of energetically favorable 2H-WS 2 monolayers. The growth mechanism of V SACs@1T-WS 2 monolayers is experimentally and theoretically demonstrated. Density functional theory (DFT) calculations demonstrate that the activated V-atom sites play vital important role in enhancing the HER activity. In this work, it opens a novel path to directly synthesize atomically dispersed single-metal catalysts on metastable materials as efficient and robust electrocatalysts.
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