Is N-Doping in Porous Carbons Beneficial for CO2 Storage? Experimental Demonstration of the Relative Effects of Pore Size and N-Doping

材料科学 碳化 吸附 兴奋剂 多孔性 化学工程 体积热力学 碳纤维 微型多孔材料 比表面积 无机化学 矿物学 有机化学 复合材料 化学 光电子学 热力学 工程类 物理 复合数 催化作用
作者
Beatrice Adeniran,Robert Mokaya
出处
期刊:Chemistry of Materials [American Chemical Society]
卷期号:28 (3): 994-1001 被引量:123
标识
DOI:10.1021/acs.chemmater.5b05020
摘要

The relative influence of nitrogen doping and pore size of highly microporous carbon materials, with virtually identical porosity, on CO2 uptake capacity at low pressure (≤1 bar) is presented in this article. The carbon materials are prepared via a range of synthesis methods, including activation of a variety of carbon precursors (biomass, polypyrrole, or carbon nanotube superstructures) and carbonization of an organic salt (potassium hydrogen phthalate), which generated a series of carbons with closely matched porosity but which are either N-free or N-doped. The carbons have a total surface area of 920 ± 60 m2/g and micropore surface area of 860 ± 40 m2/g, values that are within ±5% of each other and within the repeatability range (or experimental error) of the porosity measurements. The carbons have identical micropore volume of 0.39–0.40 cm3/g, and similar overall pore size and apparent pore size distribution. The similar porosity values allowed a simple and straightforward analysis of the influence of N-doping on CO2 uptake without any ambiguities associated with changes in surface area and pore volume. Contrary to many previous reports wherein both N-doping and porosity varied, we show that the presence of N has no beneficial effect on the adsorption of CO2. Rather, we show that the low-pressure adsorption of CO2 on carbons is critically sensitive to the pore size, and in particular to minute changes in micropore size distribution within the pore size range 5–10 Å. The pore size also exerts greater influence on both the isosteric heat of CO2 adsorption and the selectivity for CO2 over N2.

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