Ammonia Decomposition with Manganese Nitride–Calcium Imide Composites as Efficient Catalysts

催化作用 分解 氧烷 无机化学 酰亚胺 化学 氨生产 氮化物 材料科学 光谱学 有机化学 量子力学 物理 图层(电子)
作者
Yu Pei,Jianping Guo,Lin Liu,Peikun Wang,Guotao Wu,Fei Chang,Ping Chen
出处
期刊:Chemsuschem [Wiley]
卷期号:9 (4): 364-369 被引量:39
标识
DOI:10.1002/cssc.201501498
摘要

Abstract Ammonia has high gravimetric and volumetric hydrogen densities and is, therefore, considered a promising carrier for the production of CO x ‐free molecular H 2 for forthcoming energy systems. Alkaline earth metals are generally regarded as structural promoters of catalysts and employed in numerous catalytic processes. Here, we report that calcium imide (CaNH) has a strong synergistic effect on Mn 6 N 5 in catalyzing the decomposition of NH 3 , leading to a ca. 40 % drop in apparent activation energy. At 773 K, the H 2 formation rate over a Mn 6 N 5 ‐11CaNH composite catalyst is about an order of magnitude higher than that of Mn 6 N 5 and comparable to the highly active Ni/SBA‐15 and Ru/Al 2 O 3 catalysts. Analysis by means of temperature‐programmed decomposition (TPD), X‐ray diffraction (XRD), and X‐ray absorption near edge spectroscopy (XANES) reveal that CaNH participates in the catalysis via forming a [Ca 6 MnN 5 ]‐like intermediate, thus altering the reaction pathway and energetics. A two‐step catalytic cycle, accounting for the synergy between CaNH and Mn 6 N 5 , is proposed.
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