Mild Methane Electrochemical Oxidation Boosted via Plasma Pre‐Activation

氧合物 化学 电催化剂 电化学 阳极 吸附 部分氧化 甲烷 光化学 催化作用 无机化学 电极 有机化学 物理化学
作者
Xiaogang Sun,Pengtang Wang,Kenneth Davey,Yao Zheng,Shi Zhang Qiao
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:19 (45) 被引量:7
标识
DOI:10.1002/smll.202303428
摘要

Obtaining partial methane oxidation reaction (MOR) with various oxygenates via a mild electrochemical method is practically difficult because of activation of stable C─H bond and consequent reaction pathway regulation. Here, a real-time tandem MOR with cascaded plasma and electrocatalysis to activate and convert the methane (CH4 ) synergistically is reported for the first time. Boosted CH4 conversion is demonstrated toward value-added products including, alcohols, carboxylates, and ketone via use of commercial Pd-based electrocatalysts. Compared with hash industrial processes, a mild condition, that is, anode potential < 1.0 V versus RHE (reversible hydrogen electrode) is used that mitigates overoxidation of oxygenates and obviates competing reaction(s). One evidence that Pd(II) sites and surface adsorbed hydroxyls are important in facilitating activated-CH4 species conversion, and establish a reaction mechanism for conversion(s) that involves coupling reactions between adsorbed hydroxyls, carbon monoxide and C1 /C2 alkyls. One conclude that pre-activation is important in boosting electrochemical partial MOR under mild conditions and will be of benefit in the development of sustainable CH4 conversion technology.
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