Bridging adsorption analytics and catalytic kinetics for metal-exchanged zeolites

吸附 催化作用 化学吸附 动力学 物理化学 金属 分解 化学 热力学 无机化学 计算化学 有机化学 量子力学 物理
作者
Pengfei Xie,Tiancheng Pu,G. L. Aranovich,Jiawei Guo,Marc D. Donohue,Ambarish Kulkarni,Chao Wang
出处
期刊:Nature Catalysis [Nature Portfolio]
卷期号:4 (2): 144-156 被引量:46
标识
DOI:10.1038/s41929-020-00555-0
摘要

Metal-exchanged zeolites have been widely used in industrial catalysis and separation, but fundamental understanding of their structure–property relationships has remained challenging, largely due to the lack of quantitative information concerning the atomic structures and reaction-relevant adsorption properties of the embedded metal active sites. Here, we report on using low-temperature reactive adsorption of NO to titrate copper-exchanged ZSM5 (Cu-ZSM5). Quantitative descriptors of the atomic structures and adsorption properties of Cu-ZSM5 are established by combining atomistic simulation, density functional theory c, operando molecular spectroscopy, chemisorption and titration measurements. These descriptors are then applied to interpret the catalytic performance of Cu-ZSM5 for NO decomposition. Linear correlations are established to bridge low-temperature adsorption analytics and high-temperature reaction kinetics, which are demonstrated to be generally applicable for understanding the structure–property relationships of metal-exchanged zeolites and foregrounded the development of advanced catalytic materials. Understanding the structure–property relationships of metal-exchanged zeolites is a challenging task. Here, correlations are established between the adsorption properties of Cu-exchanged ZSM5 and the reaction kinetics of NO decomposition, generating descriptors of general applicability to different zeolites.
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