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Optically and Electrocatalytically Decoupled Si Photocathodes with a Porous Carbon Nitride Catalyst for Nitrogen Reduction with Over 61.8% Faradaic Efficiency

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作者
Karthik Peramaiah,Vinoth Ramalingam,Hui‐Chun Fu,Merfat M. Alsabban,Rafia Ahmad,Luigi Cavallo,Vincent Tung,Kuo‐Wei Huang,Jr‐Hau He
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:33 (18) 被引量:63
标识
DOI:10.1002/adma.202100812
摘要

Abstract The photoelectrochemical (PEC) approach is attractive as a promising route for the nitrogen reduction reaction (NRR) toward ammonia (NH 3 ) synthesis. However, the challenges in synergistic management of optical, electrical, and catalytic properties have limited the efficiency of PEC NRR devices. Herein, to enhance light‐harvesting, carrier separation/transport, and the catalytic reactions, a concept of decoupling light‐harvesting and electrocatalysis by employing a cascade n + np + ‐Si photocathode is implemented. Such a decoupling design not only abolishes the parasitic light blocking but also concurrently improves the optical and electrical properties of the n + np + ‐Si photocathode without compromising the efficiency. Experimental and density functional theory studies reveal that the porous architecture and N‐vacancies promote N 2 adsorption of the Au/porous carbon nitride (PCN) catalyst. Impressively, an n + np + ‐Si photocathode integrating the Au/PCN catalyst exhibits an outstanding PEC NRR performance with maximum Faradaic efficiency (FE) of 61.8% and NH 3 production yield of 13.8 µg h –1 cm –2 at −0.10 V versus reversible hydrogen electrode (RHE), which is the highest FE at low applied potential ever reported for the PEC NRR.
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