Unveiling the Formation Mechanism for Binary Semiconductor Nanoclusters: a Two-Step Pathway to a Double-Shell Structured Copper Sulfide Nanocluster

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作者
Yuhao Jin,Zhenyi Zhang,Huijuan Zheng,Xianghan Cheng,Longlong Geng,Zheng Zhou,Haixiang Han
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acsnano.4c13264
摘要

This work represents an important step in the quest to unveil the formation mechanism of atomically precise binary semiconductor nanoclusters. In this study, we develop an acid-assisted C–S bond cleavage approach, wherein the C–S bonds in the metal thiolate precursor can be readily cleaved to release S2– with the assistance of a suitable acid in the presence of Cu2O as the catalyst. This process spontaneously fosters the formation of a [−Cu–S–Cu−] framework and promotes the structural growth into a high nuclearity assembly. Specifically, by employing Cu(I) tert-butyl thiolate ([CuStBu]∞) and carboxylate acid CH2═CHCOOH as the copper/sulfur precursor and C–S bond "scissor", a high-nuclearity nanocluster [S–Cu56] (Cu56S12(OOCCH═CH2)12(SC(CH3)3)20) featuring a double-shell configuration has been effectively prepared in high yield. Importantly, the [CuStBu]∞ precursor and the intermediate [S–Cu14] (Cu14(StBu)8(OOCCH═CH2)6) cluster have also been successfully isolated and structurally characterized, which ultimately enables the establishment of a two-step formation pathway for the [S–Cu56] nanocluster. Furthermore, in contrast to conventional reduction synthetic routes for metal nanoclusters containing Cu(0) or Cu(I), the acid-assisted C–S bond cleavage approach represents an oxidation process with respect to the constituent metals, yielding highly charged Cu(II) cations in the copper sulfide nanocluster.
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