Enhanced Oxygen Reduction Reaction Activity of Manganese Oxide via p−d Hybridization with Aluminum Group Element Dopants

催化作用 材料科学 无机化学 掺杂剂 氧化物 主组元素 过渡金属 金属 兴奋剂 化学 冶金 有机化学 光电子学
作者
Guo‐Qing Qin,Yixin Hao,Haoliang Ma,Mengmeng Tian,Xiaofei Yu,Lanlan Li,Xinghua Zhang,Zunming Lu,Jianwei Ren,Feng Hu,Xiaojing Yang,Shengjie Peng
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:34 (14) 被引量:3
标识
DOI:10.1002/adfm.202312744
摘要

Abstract Doping engineering is an effective strategy to improve the electrocatalytic activity of manganese oxides by enhancing their poor electrical conductivity and oxygen adsorption capacity. Herein, p‐block aluminum group metal ions (Al 3+ , Ga 3+ , and In 3+ ) are introduced into cryptomelane‐type manganese oxide octahedral molecular sieves (OMS‐2), leading to p−d orbital hybridization between the p‐orbitals of the aluminum group metals and d‐orbitals of Mn, facilitating the oxygen reduction reaction. The aluminum group metal‐doped OMS‐2 exhibits excellent catalytic activity, rapid reaction kinetics, and favorable stability compared to commercial Pt/C. Among the three prepared catalysts, Ga‐doped OMS‐2 (Ga‐OMS‐2) has stronger oxygen reduction activity. Experimental and theoretical calculations show that the superiority of Ga‐OMS‐2 is attributed to p−d hybridization, which enriches the reaction sites and enhances the binding strength of the catalyst to the O 2 reaction intermediates. As a proof of concept, Zinc−air batteries assembled with Ga‐OMS‐2 as a catalyst exhibit superior power density and cycle life to commercial Pt/C. This p−d hybridization strategy gives insight into the p‐block metal doping of catalysts prepared with other transition metals with excellent electrocatalytic activity and durability for energy storage and conversion.
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