Efficient Catalytic Combustion of Cyclohexane over PdAg/Fe2O3 Catalysts under Low-Temperature Conditions: Establishing the Degradation Mechanism Using PTR-TOF-MS and in Situ DRIFTS

环己烷 催化作用 脱氢 材料科学 吸附 燃烧 氧化还原 X射线光电子能谱 傅里叶变换红外光谱 无机化学 化学工程 化学 有机化学 工程类
作者
Qiuxia Liu,Meicheng Wen,Yunlong Guo,Shengnan Song,Guiying Li,Taicheng An
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:14 (50): 55503-55516 被引量:18
标识
DOI:10.1021/acsami.2c14515
摘要

Cyclohexane, a typical volatile organic compound (VOC), poses high risks to the environment and humans. Herein, synthesized PdAg/Fe2O3 catalysts exhibited exceptional catalytic performance for cyclohexane combustion at lower temperatures (50% mineralization temperature (T50) of 199 °C, 90% mineralization temperature (T90) of 315 °C) than Pd/Fe2O3 (T50 of 262 °C, T90 of 335 °C) and Fe2O3 (T50 of 305 °C, T90 of 360 °C). In addition, PdAg/Fe2O3 displayed enhanced stability by alloying Ag with Pd. The redox and acidity of the PdAg/Fe2O3 were studied by XPS, H2-TPR, and NH3-TPD. In situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy and proton-transfer-reaction time-of-flight mass spectrometry were applied to identify the intermediates formed on the catalyst surface and in the tail gas during oxidation, respectively. Results suggested that loading PdAg onto Fe2O3 significantly enhanced the adsorption and activation of oxygen and cyclohexane, oxidative dehydrogenation of cyclohexane to benzene, and catalytic cracking of cyclohexane to olefins at low temperatures. This in-depth study will benefit the design and application of efficient catalysts for the effective combustion of VOCs at low temperatures.
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