Spontaneous Atomic Ruthenium Doping in Mo2CTX MXene Defects Enhances Electrocatalytic Activity for the Nitrogen Reduction Reaction

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作者
Wei Peng,Mingsheng Luo,Xiandong Xu,Kang Jiang,Ming Peng,Dechao Chen,Ting‐Shan Chan,Yongwen Tan
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:10 (25) 被引量:220
标识
DOI:10.1002/aenm.202001364
摘要

Abstract The electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) process usually suffers extremely low Faradaic efficiency and ammonia yields due to sluggish NN dissociation. Herein, single‐atomic ruthenium modified Mo 2 CT X MXene nanosheets as an efficient electrocatalyst for nitrogen fixation at ambient conditions are reported. The catalyst achieves a Faradaic efficiency of 25.77% and ammonia yield rate of 40.57 µg h −1 mg −1 at ‐0.3 V versus the reversible hydrogen electrode in 0.5 m K 2 SO 4 solution. Operando X‐ray absorption spectroscopy studies and density functional theory calculations reveal that single‐atomic Ru anchored on MXene nanosheets act as important electron back‐donation centers for N 2 activation, which can not only promote nitrogen adsorption and activation behavior of the catalyst, but also lower the thermodynamic energy barrier of the first hydrogenation step. This work opens up a promising avenue to manipulate catalytic performance of electrocatalysts utilizing an atomic‐level engineering strategy.
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