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Spectroscopic characterization of doped sol-gel silica gels and glasses: evidence of inner-sphere complexation of europium(III)

协调球 内球面电子转移 离子 溶胶凝胶 发光 化学 光谱学 无机化学 分析化学(期刊) 材料科学 有机化学 纳米技术 光电子学 量子力学 物理
作者
Michael J. Lochhead,Kevin L. Bray
出处
期刊:Journal of Non-crystalline Solids [Elsevier BV]
卷期号:170 (2): 143-154 被引量:59
标识
DOI:10.1016/0022-3093(94)90040-x
摘要

Eu3+ luminescence, excitation and lifetime spectroscopy measurements have been made during the gelation and densification of Eu3+-doped silica gels prepared by the hydrolysis and condensation of tetraethoxysilane (TEOS). Particular attention was paid to the effect of counter-ion complexation of Eu3+ in gels prepared with different europium precursors. Precursor-dependent spectroscopic variations have been observed. The Eu3+ probe ion was introduced in the initial stage of the sol-gel process by dissolving a hydrated europium salt in the sol. Europium precursors studied include: Eu(NO3)3·6H2O, EuCl3·6H2O, Eu(ClO4)3·6H2O. Sol, gel point and wet gel spectra and lifetimes are interpreted by analogy with spectroscopic studies of the europium salts in mixed ethanol-water solutions. In particular, the energy of the 7F0 → 5D0 excitation spectrum is used to identify complexes containing counter-ions in the inner coordination sphere of Eu3+. Results are presented showing that the NO3− ions have an affinity for the inner coordination sphere of Eu3+ which is greater than the affinity of Cl−. ClO4− ions retain an outer-sphere interaction with Eu3+ throughout the sol-gel process. Thermal densification of the gels destroys the inner-sphere complexation of the counter-ions and, above 300°C, the counter-ion-dependent effects were removed. The results show that the method by which the Eu3+ probe ion is introduced to the system significantly affects the Eu3+ spectra.
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