Single Atomic Cerium Sites with a High Coordination Number for Efficient Oxygen Reduction in Proton-Exchange Membrane Fuel Cells

微型多孔材料 质子交换膜燃料电池 催化作用 X射线吸收光谱法 化学 金属 无机化学 吸收光谱法 材料科学 物理 有机化学 量子力学
作者
Mengzhao Zhu,Chao Zhao,Xiaokang Liu,Xiaolin Wang,Fangyao Zhou,Jing Wang,Yanmin Hu,Yafei Zhao,Tao Yao,Li‐Ming Yang,Yuen Wu
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:11 (7): 3923-3929 被引量:199
标识
DOI:10.1021/acscatal.0c05503
摘要

Fe–N–C electrocatalysts, as a representative of platinum group metal-free (PGM-free) catalysts, exhibit a comparable oxygen reduction reaction (ORR) activity but insufficient stability to that of commercial Pt/C in proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs), due to the unavoidable Fenton's reactions. Herein, we report a hard-template approach to synthesize the rare-earth single-cerium-atom-doped metal–organic frameworks with a hierarchically macro–meso–microporous structure. Spherical aberration correction electron microscopy confirms the atomic dispersion of Ce sites. Additionally, X-ray absorption spectroscopy (XAS) was employed to further verify the coordination environment of Ce sites, which were stabilized by four-coordinated nitrogen atoms and six-oxygen atoms (Ce–N4/O6). The Ce sites were embedded in a hierarchically macro–meso–microporous N-doped carbon (Ce SAS/HPNC) catalyst, which exhibits a half-wave potential of 0.862 V in ORR and the highest power density of 0.525 W cm–2 under 2.0 bar H2/O2 in the fuel cell test.
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