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Polysulfide Stabilization: A Pivotal Strategy to Achieve High Energy Density Li–S Batteries with Long Cycle Life

歧化 多硫化物 电解质 材料科学 软硬酸碱理论 密度泛函理论 锂(药物) 能量密度 离子 化学物理 化学工程 物理化学 计算化学 电极 化学 有机化学 工程物理 物理 内分泌学 工程类 催化作用 医学
作者
Yuqing Chen,Hongzhang Zhang,Wenbin Xu,Xiaofei Yang,Ying Yu,Xianfeng Li,Huamin Zhang
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:28 (8) 被引量:79
标识
DOI:10.1002/adfm.201704987
摘要

Abstract The disproportionation of polysulfide (PS) is a long‐neglected and vital issue that causes the fast capacity fading of Li–S batteries. Based on the hard and soft acids and bases (HSAB) theory, a large size N ‐methyl‐ N ‐ethyl pyrrolidinium (MEP + ) cation is proposed to complex and stabilize the PS in electrolyte. The disproportionation of PS is successfully suppressed by this simple method, thereby avoiding the precipitation of sulfur in the electrolyte and reducing the loss of the active materials. The mutual interaction mechanism between MEP + and S n 2− in electrolyte is comprehensively investigated and verified for the first time, via both density functional theory (DFT) calculation and experimental characterization. It enables the 5000 mA h Li–S batteries (soft package type) to achieve initial specific energy over 300 Wh kg −1 and maintain over 65% after 100 charge/discharge cycles at 1/20 C, while merely 24% is remained at 59 cycles without MEP + . This interesting finding is believed to shed light on the further development of Li–S batteries.
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